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Thèse Chimie H/F - Activation simultanée de N2 et H2 par un centre métallique

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Informations générales

Référence : UPR8241-ANTSIM-004
Lieu de travail : TOULOUSE
Date de publication : vendredi 10 avril 2020
Nom du responsable scientifique : Antoine Simonneau
Type de contrat : CDD Doctorant/Contrat doctoral
Durée du contrat : 36 mois
Date de début de la thèse : 1 octobre 2020
Quotité de travail : Temps complet
Rémunération : 2 135,00 € brut mensuel

Description du sujet de thèse

La transformation de N2 en sources d'azote plus réactives a été intensément étudiée par les chimistes depuis plus d'un siècle. Au-delà du défi scientifique que représente l'activation de cette molécule abondante mais réputée inerte, les efforts de recherche sur la fixation de l'azote restent intimement liés aux besoins de l'agriculture intensive en fertilisants azotés. Le procédé industriel Haber-Bosch permet aujourd'hui la production, à partir de N2 et H2, de millions de tonnes d'ammoniac (NH3), dont les ¾ servent à la manufacture d'engrais. Bien qu'efficace, le procédé Haber-Bosch reste gourmand en ressources fossiles et en énergie (1–2% de l'énergie mondiale). En outre, cette production d'ammoniac s'accompagne d'importants rejets de CO2. Trouver une alternative plus verte au procédé Haber-Bosch est donc un défi que la chimie moderne se doit de relever. Dans cette optique, l'utilisation de complexes moléculaires du diazote est prometteuse, comme l'ont montré les récents succès dans le développement de réactions catalytiques de réduction du diazote en ammoniac en conditions douces, avec cependant de nombreux inconvénients tels que l'emploi de réducteurs onéreux et non-durables ; le défi de réduire catalytiquement N2 en conditions homogènes avec H2 reste encore à surmonter. Notre équipe développe des méthodes d'activation coopératives du diazote en combinant un métal de transition abondant et non toxique (Mo ou W) et un acide de Lewis au bore. Nous avons récemment découvert que de telles combinaisons sont également capables d'activer, simultanément à N2, la molécule de dihydrogène pour former des hydrures métalliques. Nous proposons donc à l'étudiant·e d'effectuer une étude systématique de l'activation du dihydrogène par nos complexes de diazote en faisant varier notamment le métal, sa sphère de coordination et l'acide de Lewis (AL). Dans ce dernier axe d'étude, des résultats préliminaires nous indiquent que l'activation du dihydrogène dans des systèmes incorporant un acide de Lewis au bore cationique diffère radicalement de ceux basés sur des espèces borées neutres. Fort de ces résultats préliminaires, ce projet de thèse visera à mieux cerner les paramètres à ajuster pour réussir à hydrogéner le diazote en conditions douces, et étudier la réactivité des complexes N2-hydrures.

Contexte de travail

Le doctorat sera effectué au Laboratoire de Chimie de Coordination (LCC, http://www.lcc-toulouse.fr/), qui compte parmi les instituts français leader en chimie. Nous avons à notre disposition des plateformes techniques et analytiques très bien équipées pour l'accompagnement quotidien des travaux scientifiques. Forte de d'un environnement de travail stimulant comptant plus de 70 chercheurs et 100 étudiants-stagiaire, doctorant et post-doctorant de différentes nationalités répartis en 15 équipes, la recherche au LCC place la chimie de coordination comme outil central pour s'attaquer aux enjeux actuels liés au changement climatique, à la transition énergétique et aux sciences de la vie. L'équipe d'accueil SMAc (Small Molecule Activation) est dirigée par les Drs. S. Bontemps et A. Simonneau. La thèse sera supervisée par ce dernier.

Informations complémentaires

Cette thèse est financé par un projet européen ERC "Starting Grant". Le·la candidate doit être diplômé d'un master en chimie ou équivalent. Des connaissances solides en chimies générale et moléculaire sont indispensables. Un bagage préalable en chimie organométallique et de coordination, et les techniques expérimentales qui y sont associées (travail en boîte à gants, rampe à vide) est indéniablement un plus. Plus largement, le·la candidat·e doit être capable de conduire des recherches en milieu académique, par exemple préparer, mettre en place, mener une expérience et en analyser les résultats, et de chercher et connaître la littérature scientifique qui y est associée; il·elle doit pouvoir organiser ses propres activités de recherche selon les délais et exigences convenus. D'excellentes compétences informatiques (utilisation de logiciels de traitement de texte, de tableur et de présentation) sont essentielles. Il·elle doit être doté·e d'excellentes capacités de communication écrites et orales en anglais comme en français, afin de seconder efficacement la production de rapports de recherche et de publications, ou pour permettre la présentation efficace des progrès et des résultats de la recherche à ses encadrants et collègues. Il est indispensable que le·la candidat·e puisse communiquer efficacement des informations nouvelles et complexes à un large éventail de publics, sache travailler en équipe mais aussi de manière indépendante par sa propre initiative, et faire preuve de curiosité. Au contact de notre équipe, et au long des trois années de thèse, il·elle renforcera son autonomie en laboratoire et son esprit critique, et acquerra de solides compétences en synthèse, manipulation et caractérisation de complexes sensibles.

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