Description du sujet de thèse

Les processus de capture électronique par des système moléculaires sont omniprésents et restent mal compris. Parmi des exemples, on peut citer le processus de capture d'électrons par effet coulombien interparticulaire (ICEC) dans lequel un électron libre est attaché à un système moléculaire et l'énergie dégagée conduit à l'ionisation d'un système voisin (atome, molécule) [1], les réactions atmosphériques telles que la dissociation de l'oxygène moléculaire en atomes d'oxygène réactifs à l'aide d'électrons [2] ou les processus astrochimiques induits par les électrons qui déclenchent des chaînes de réactions conduisant à la formation d'espèces astrochimiques très importantes telles que le formaldéhyde ou le méthanol [3]. Ce manque de compréhension découle de verrous techniques et méthodologiques majeurs qui empêchent la simulation efficace et précise de la dynamique des électrons d'un côté. De plus, une hypothèse commune à la plupart des études actuelles est que les noyaux restent fixes pendant tout le processus [4]. Toutefois, il est connu que la dynamique nucléaire joue un rôle important influençant l'efficacité et l'évolution chimique du système.

Cette thèse de doctorat, en collaboration directe avec une équipe multi-nationale (Allemagne, France et Argentine) mettra en place la méthodologie nécessaire à ces études et réalisera des simulations dynamiques quantiques précises dans des systèmes réalistes notamment. Pour cela, nous utiliserons le logiciel de dynamique quantique MCTDH [5], dont les directeurs de thèse sont des contributeurs officiels, ainsi que nos récentes méthodes de représentation compacte et précise des opérateurs [6], qui sont essentielles pour réaliser des simulations efficaces.

[1] K. Gokhberg and L. S. Cederbaum Phys. Rev. A. 82, 052707, (2010).
[2] N. J. Mason, B. Nair, S. Jheeta, E. Szymanska, Faraday Discuss., , 168, 235 (2014).
[3] F. Schmidt, P. Swiderek, J. H. Bredehöft, ACS Earth Space Chem., 3, 1974−1986 (2019).
[4] A. Haller, D. Peláez, A. Bande, J. Phys. Chem. C 123, 14754−14765 (2019).
[5] H.-D. Meyer, F. Gatti, and G. A. Worth, Multidimensional Quantum Dynamics: MCTDH Theory and Applications Wiley-VCH (2009).
[6] R. L. Panadés-Barrueta, D. Peláez, J. Chem. Phys. 153, 234110 (2020) ; Q. Song, X. Zhang, D. Peláez, Q. Meng, J. Phys. Chem. Lett., 13, 11128−11135 (2022); N. Nadoveza, R. L. Panadés-Barrueta, L. Shi, F. Gatti, D. Peláez, J. Chem. Phys. (under review) ; N. Nadoveza, R. L. Panadés-Barrueta, L. Shi, F. Gatti, D. Peláez Eur. Phys. J. (under review).

Contexte de travail

L'Institut des Sciences Moléculaires d'Orsay (ISMO - UMR 8214) est une unité de recherche créée en 2010, associée au CNRS et à l'Université Paris-Sud, issue de la fusion de trois laboratoires d'Orsay : le Laboratoire de Photophysique Moléculaire [LPPM (UPR3361)], le Laboratoire des Collisions Atomiques et Moléculaires [LCAM (UMR8625)] et le Laboratoire d'Interaction du rayonnement X avec la Matière [LIXAM (UMR8624)].

L'ISMO a l'ambition de constituer un pôle d'excellence dans ses trois grands domaines scientifiques: la physique moléculaire et ses applications, les nanosciences, la physique pour la biologie, qui s'appuient sur un socle commun correspondant à deux types d'approches : la photophysique (une grande partie du spectre de la lumière, des X à l'infra-rouge, est utilisée pour sonder la dynamique induite par l'excitation optique des systèmes étudiés) et les imageries : optique et à sonde locale. L'ISMO se trouve à l'interface de nombreux domaines : astrophysique, chimie atmosphérique, biologie, médecine…