Description du sujet de thèse

CONTEXTE
Le monde dans lequel nous vivons est de plus en plus influencé par l'utilisation massive des technologies de l'information et de la communication (TIC). Cependant, une contrepartie majeure aux progrès extraordinaires des TIC est leur consommation d'énergie, qui représente 10% de l'électricité mondiale en 2021, avec une croissance annuelle de 9%. Ces énormes dépenses énergétiques pourraient être considérablement réduites en changeant l'architecture des ordinateurs actuels, qui fonctionnent selon le paradigme de Von Neumann, vieux de 75 ans, en une architecture basée sur des réseaux neuronaux matériels imitant le cerveau humain potentiellement beaucoup plus économe en énergie. Mais bâtir cette électronique neuromorphique basse consommation demande d’explorer de nouveaux matériaux et de nouvelles propriétés physiques.
Une façon possible de relever ce défi est de se tourner vers les matériaux quantiques, c'est-à-dire des matériaux dont les propriétés résultent de fortes corrélations et/ou de la nature topologique de leurs états électroniques [1,5]. En particulier, les transitions isolant-métal (TMI) existant dans la classe des isolants Mott suscitent actuellement un grand intérêt dans le monde entier, et le terme "Mottronics" a été inventé pour représenter cette nouvelle électronique exploitant de telles transitions de Mott [1,5]. L'équipe de l'IMN a démontré que le champ électrique, un paramètre de contrôle adapté aux applications microélectroniques, offrait un moyen simple de contrôler la TMI dans les isolants de Mott [3, 4, 6, 7]. De plus, nous avons établi et breveté que cette "transition de Mott électrique" peut être utilisée pour implémenter un nouveau type de mémoires non volatiles, et de nouveaux composants pour les réseaux de neurones matériels [7, 8, 9, 10]. Ces études, récompensées par le prix Félix Robin 2023 de la SFP, sont à la base du projet de création de la startup "Mottronix".
Cependant, la découverte de la transition de Mott électrique est encore très récente. Son potentiel d'application et ses performances ultimes, notamment en termes de vitesse de commutation, restent à évaluer. Nos études récentes montrent que la transition électrique de Mott est liée à la création d'électrons chauds [11,12], qui à leur tour entraînent une compression du réseau [13.] Le rôle clé joué par les électrons chauds qui peuvent être générés par laser a amené à une collaboration avec l'Institut de Physique de Rennes (IPR) [14,15], où existe une forte expertise dans les techniques de pompe-sonde ultrarapide [14-20]. L'IMN et l'IPR se sont associés dans le cadre du Laboratoire International Associé France - Japon (IMLED, 2017-21), qui est devenu un Laboratoire International de Recherche (IRL) axé sur le Contrôle Dynamique des Matériaux (DYNACOM, 2022-26). Dans ce cadre, nous avons découvert que la transition isolant-métal d’origine électronique induite par pulses lumineux dans V2O3 (phase isolant de Mott basse température) se propage à la vitesse du son en entrainant aussi une contraction de la maille [2].

VERROUS SCIENTIFIQUES ET OBJECTIFS
L'objectif principal de la thèse est de montrer l’universalité des mécanismes fondamentaux impliqués dans la mise hors équilibre des isolants de Mott par des pulses lumineux ou électriques. Pour cela le projet MQ3E ambitionne d’explorer la réponse temporelle de matériaux isolants de Mott GaV4S8 et (V1-xCrx)2O3 lorsqu’ils sont soumis, à température ambiante, à des impulsions électriques ou lumineuses. L’étude de ces isolants de Mott par des techniques pompe-sonde résolues en temps représente un territoire quasi inexploré. Deux types d’études novatrices sont donc envisagées dans le projet : celle de la transition photoinduite et celle de la transition sous impulsion électrique. La réalisation de ces études nécessite une approche multidisciplinaire à la frontière de la chimie et de la physique du solide. Elle repose notamment sur :
a. la maitrise de la synthèse et de la caractérisation des couches minces et des cristaux d’isolants de Mott (IMN),
b. la réalisation de dispositifs microélectroniques adaptées à l’observation des transition induites sous pulses électriques (IMN),
c. la maitrise des mesures pompes sondes résolues en temps, utilisant notamment les grands instruments (IPR).

HISTORIQUE DE LA COLLABORATION / CONTRIBUTION DES PARTICIPANTS
Les deux équipes impliquées dans le projet MQ3E, l'une appartenant à l'Institut des Matériaux de Nantes Jean Rouxel (IMN) et l'autre à l'Institut de Physique de Rennes (IPR), se connaissent bien et travaillent en étroite collaboration depuis plusieurs années [2, 14, 15]. Ils ont notamment travaillé ensemble dans trois projets ANR ainsi que dans le cadre d'un LIA (2017-21) et d'un IRL (2022-2025) France-Japon.
Dans le projet MQ3E, le rôle des participants E. Janod et L. Cario pour l’IMN, et L. Guérin et M. Lorenc pour l’IPR sera très complémentaire. L'IMN apporte à la fois la problématique de la transition de Mott électrique, son expertise dans le domaine des matériaux quantiques fortement corrélés, ainsi que sa capacité à synthétiser des matériaux bien caractérisés à la fois sous forme de monocristaux et de couches minces. L'IPR (L. Guérin, M. Lorenc) apporte à ce projet collaboratif ses très fortes compétences en physique des transitions de phase [17-20], en particulier hors équilibre, ainsi que sa grande maîtrise des techniques pompe-sonde résolues en temps notamment par diffraction des rayons X [15, 16].

METHODOLOGIES A METTRE EN PLACE
Le projet MQ3E ambitionne d’étudier la mise hors équilibre des isolants de Mott GaV4S8 et (V1-xCrx)2O3 synthétisés à l’IMN (cristaux, couches minces) par des techniques de réflectivité résolues en temps maitrisées à l’IPR (réflectivité) ou dans le cadre de l’IRL DYNACOM et d’étudier les transformations structurales associées par des techniques de diffraction des rayons X résolues en temps. Les grandes taches du projet sont les suivantes :
- Réalisation des couches minces, cristaux et dispositifs :
les différentes expériences envisagées seront réalisées sur des cristaux, des couches minces ou des dispositifs dont la préparation est maitrisée à l’IMN. La première tâche de ce projet consistera à réaliser les différents échantillons/dispositifs répondant aux spécificités des différentes expériences pompe-sonde envisagées.
- Etude de la transition isolant métal photoinduite :
des mesures préliminaires réalisées à l’université de Tohoku par des techniques de réflectivité résolues en temps sur GaV4S8 ont mis en évidence une transition isolant métal sous impulsion laser. Celle-ci est beaucoup plus rapide que dans la phase V2O3 basse température étudiée jusqu’à présent. Cette tache aura pour objectif la réalisation des mesures de diffraction des rayons X résolues en temps (tr-XRD) pour élucider le mécanisme à l’oeuvre dans GaV4S8 et notamment explorer la réponse du réseau. L'IPR et l’IMN disposent d'une grande expertise dans les mesures de tr-XRD [20-25] ce qui permettra d’accéder aux grands instruments nécessaires à la réalisation de ces expériences (5 expériences réalisées au cours du premier semestre 2025).
-Etude de la transition isolant métal sous pulses électriques :
cette troisième tâche consiste à étudier la transformation structurale des isolants de Mott GaV4S8 et (V1-xCrx)2O3 lorsqu’ils sont soumis à des impulsions électriques générant une transition résistive volatile. Pour cela il sera nécessaire d’utiliser une technique de micro diffraction résolue en temps afin de pouvoir étudier le changement structural au sein du filament conducteur (d’un diamètre de quelques centaines de nanomètre) qui se crée lors de la transition résistive volatile. Les dispositifs microélectroniques spécifiques réalisés à l’IMN devront être utilisés pour ces expériences afin de pouvoir localiser le filament.

RESULTATS ATTENDUS
Le projet MQ3E propose des expériences de pointe qui permettront d‘explorer les réponses spectroscopiques et de réseau lors des transitions isolant-métal induites par pulses électriques et optiques. Les résultats attendus sont la mise en évidence des dynamiques électroniques et structurales ultrarapides des transitions isolant-métal induites sous pulses électriques ou lumineux. Ces résultats permettront d’établir les mécanismes fondamentaux impliqués dans la mise hors équilibre des isolants de Mott et de montrer la parenté entre pulses lumineux et électriques. La connaissance obtenue lors de ces études permettra de mieux comprendre la déstabilisation des isolants de Mott sous pulse électriques et ainsi d’atteindre une meilleure maitrise des dispositifs microélectroniques à base d’isolant de Mott étudiés à l’IMN et à l’origine de la startup Mottronics en cours d’incubation.

COMPLEMENTARITE DES EQUIPES ET CONTRIBUTION DES PARTICIPANTS
Dans le projet MQ3E, le rôle des participants L. Cario et E. Janod pour l’IMN, et L. Guérin et M. Lorenc pour l’IPR sera très complémentaire. L'IMN apporte à la fois la problématique de la transition de Mott électrique, son expertise dans le domaine des matériaux quantiques fortement corrélés, ainsi que sa capacité à synthétiser des matériaux et des dispositifs bien caractérisés à la fois sous forme de monocristaux et de couches minces. L'IPR (L. Guérin, M. Lorenc) apporte à ce projet collaboratif ses très fortes compétences en physique des transitions de phase [17-20], en particulier hors équilibre, ainsi que sa grande maîtrise des techniques pompe-sonde résolues en temps notamment par diffraction des rayons X [15, 16].

ROLE DU OU DE LA DOCTORANT(E)
Le rôle du ou de la doctorant(e) dans ce projet sera essentiel. En effet, il/elle sera chargé(e) d'une part de la préparation et de la caractérisation avancée des différents composés isolants de Mott tant sous forme de monocristaux que de couches minces. Pour cela, il bénéficiera à la fois de l'expertise dans le domaine de l'équipe IMN [6-12] ainsi que de l'accès à la plateforme de synthèse et de caractérisation du laboratoire. D'autre part, il/elle sera fortement impliqué(e) dans les mesures résolues en temps qui seront effectuées à l'IPR. De plus, il/elle participera activement à des campagnes de mesures sur Grands Instruments (tels que les lignes ID09 à l’ESRF-France, Bernina à SwissFEL-Suisse et FEMTOMAX à MAX IV-Suède, SACLA-Japon), sur lesquels nos deux laboratoires réalisent régulièrement plusieurs expériences par an. La proximité géographique entre les deux laboratoires facilitera grandement les échanges directs et les déplacements nécessaires à la réalisation de cette thèse. Le ou la doctorant(e) pourra passer quelques semaines au Japon pour des expériences pompe-sonde avec des résolutions temporelles ultimes (inférieure à 10 fs), dans le cadre de l'IRL DYNACOM qui implique les universités de Tohoku (Sendai) et de Tokyo. Le ou la candidat(e) sera amené(e) à présenter ses résultats dans des conférences nationales et internationales et à rédiger les articles scientifiques reliés à son travail. Le profil recherché pour cette thèse est celui d’un Master en matière condensée, avec une attention spéciale portée aux candidats ayant reçu une formation sur les matériaux quantiques et les manips résolues en temps.

REFERENCES
1. Tokura, Y., Kawasaki, M., Nagaosa, N. Emergent functions of quantum materials. Nature Physics 13, 1056–1068 (2017)
2. Amano, T. et al. Propagation of Insulator-to-Metal Transition Driven by Photoinduced Strain Waves in a Mott Material. Nat. Phys. 2024, 20 (11), 1778–1785. https://doi.org/10.1038/s41567-024-02628-
3. Janod, E. et al. Resistive Switching in Mott Insulators and Correlated Systems. Advanced Functional Materials 25, 6287–6305 (2015).
4. Cario, L. et al. Chapter 10 - Correlated Transition Metal Oxides and Chalcogenides for Mott Memories and Neuromorphic Applications. In Metal Oxides for Non-volatile Memory; Dimitrakis, P., Valov, I., Tappertzhofen, S., Eds.; Metal Oxides; Elsevier, 2022; pp 307–360.
5. Basov, D. N., Averitt, R. D., Hsieh, D. Towards properties on demand in quantum materials. Nature Materials 16, 1077–1088 (2017).
6. Vaju, C. et al. Electric-Pulse-driven Electronic Phase Separation, Insulator–Metal Transition, and Possible Superconductivity in a Mott Insulator. Advanced Materials 20, 2760–2765 (2008).
7. Cario, L., Vaju, C., Corraze, B., Guiot, V., Janod, E. Electric-Field-Induced Resistive Switching in a Family of Mott Insulators: Towards a New Class of RRAM Memories. Advanced Materials 22, 5193–5197 (2010).
8. Stoliar, P. et al. A Leaky-Integrate-and-Fire Neuron Analog Realized with a Mott Insulator. Advanced Functional Materials 27, 1604740 (2017).
9. Tranchant, J. et al. Control of Resistive Switching in Mott Memories Based on TiN/AM4Q8/TiN MIM Devices. ECS Trans. 75, 3–12 (2017).
10. Adda, C. et al. Mott insulators: A large class of materials for Leaky Integrate and Fire (LIF) artificial neuron. Journal of Applied Physics 124, 152124 (2018).
11. Guiot, V. et al. Avalanche Breakdown in GaTa4Se8-xTex Narrow-Gap Mott Insulators. Nat Commun 2013, 4, 1722.
12. Diener, P. et al. How a dc Electric Field Drives Mott Insulators Out of Equilibrium. Phys. Rev. Lett. 121, 016601 (2018).

Contexte de travail

Le ou la doctorante sera recruté(e) à l'Institut des Matériaux de Nantes (www.cnrs-imn.fr), un laboratoire de Sciences des Matériaux très bien équipé comptant plus de 200 personnes, une grande association de thésards et de post-doc très dynamique. Il ou elle passera également du temps à l'IPR à Rennes pour les mesures optiques résolues en temps et pour les discussions

Contraintes et risques

Les seuls risques identifiés sont ceux liés à l'utilisation de laser lors des mesures résolues en temps. Une formation préalable sur ce thème sera assurée. Des déplacements pour des réunions et/ou conférences et/ou expériences (éventuellement à l'étranger notamment au Japon) sont également prévus.