Description du sujet de thèse

Les composés organiques volatils (COV) sont émis dans l’atmosphère par diverses sources anthropiques et biogéniques, notamment la combustion industrielle et les transports, le pétrole et le gaz naturel, la combustion de biomasse, la végétation et l’utilisation de produits chimiques volatils (VCP). Une fois émis, les COV peuvent subir des réactions chimiques qui modifient la capacité oxydative de l’atmosphère via la formation d’ozone troposphérique et d’aérosols organiques secondaires (AOS). Il est donc impératif de caractériser la composition des COV dans des environnements changeants tels que les zones urbaines pour mettre en œuvre des mesures efficaces visant à réduire à la fois l’ozone et les AOS, qui ont des effets négatifs sur la qualité de l’air, la santé humaine et le forçage climatique. Les zones urbaines ont connu un changement de paradigme dans l’importance relative des émissions de COV provenant des sources dites « traditionnelles » comme le transport par rapport aux sources non liées à la combustion comme les VCP. Ces émissions urbaines non traditionnelles couvrent une large gamme de volatilités et de structures moléculaires qui ont un impact sur leur réactivité dans l’atmosphère et leur devenir final. Cependant, on sait très peu de choses sur ces COV urbains, notamment sur la répartition des sources, leur magnitude, le comportement temporel et leur importance dans la formation d’ozone et d’AOS. Il existe donc un besoin urgent de procéder à une évaluation méticuleuse des sources de COV notamment celles provenant des produits chimiques volatils émergents tels que les VCP et d’en prédire leurs impacts dans la production d’O3 et d’AOS.
ICON répond à ce besoin, avec pour philosophie d'obtenir de nouvelles informations sur les sources et leurs impacts sur la qualité de l’air. Pour cela dans le cadre de cette thèse une campagne de mesures sera réalisée au cœur d’une des plus grandes métropoles européennes (Paris, site des Halles). Ces mesures se baseront sur l’instrumentation présente au site des Halles mais également sur le déploiement de spectromètres de masse en ligne afin d’obtenir une caractérisation moléculaire des émissions gazeuses. Pour cela un couplage, inédit en France, entre une chromatographie en phase gazeuse et un spectromètre de masse en ligne à ionisation chimique sera réalisé. Grâce à la sensibilité inégalée de ce couplage, une cartographie quantitative moléculaire exhaustive des COV sera établie. La phase particulaire sera également caractérisée à l’aide d’une nouvelle interface permettant de déterminer la composition chimique en temps réel par spectrométrie de masse à très haute résolution afin de relier émissions de COV et formation d’AOS.
Grâce à cette campagne, une sélection de COV se basant sur la représentativité (i.e., concentration), réactivité (avec le radical hydroxyle) et le potentiel à former des AOS sera réalisée. Différents mélanges représentant les différentes sources majeures (e.g., trafic, VCP, cuisine, ....) seront étudiés indépendamment (toutes les substances du même groupe simultanément) et en mélange pour évaluer l’impact de chaque source dans la formation d’AOS et d’O3. Ces expériences innovantes se dérouleront en chambre de simulation sous environnement contrôlé pour simuler des processus d’oxydation diurne et nocturne. La chambre de simulation atmosphérique sélectionnée est SAPHIR (Julich, Allemagne) et permettra de reproduire les conditions urbaines avec la plus grande précision tout en bénéficiant des nombreuses techniques analytiques disponibles sur SAPHIR. Cette étape permettra de mieux comprendre les mécanismes de formation d’AOS et d’O3 à partir des groupes de COV spécifiques au milieu urbain tout en prenant en compte l’évolution des émissions (e.g., réduction du trafic) mais également la réduction des NOx.

Contexte de travail

IRCELYON, est une unité mixte de recherche entre le CNRS et l'Université de Lyon, rassemble les compétences en catalyse hétérogène de la région lyonnaise pour constituer le plus grand laboratoire de catalyse en France et en Europe. Le laboratoire comprend 115 chercheurs permanents du CNRS et de l'Université de Lyon, ainsi qu'un nombre similaire de doctorants et post-doctorants. IRCELYON, laboratoire de recherche académique entièrement dédié aux procédés hétérogènes, concentre ses activités de recherche sur les enjeux du développement durable. Plus spécifiquement l’équipe CARE se positionne au croisement de nombreux problèmes sociétaux majeurs liés aux ressources en eau, à la valorisation des déchets, à la qualité de l’air et au changement climatique. Ses recherches fondamentales et appliquées sont basées sur la mise en commun de fortes spécificités associées à un parc analytique innovant et performant pour caractériser, éliminer et valoriser les polluants. En étant à l’interface entre sciences de l’environnement, catalyse hétérogène, chimie analytique et électrochimie, l’équipe CARE propose des développements de méthodes novatrices de remédiation (photocatalyse, promotion électrochimique de la catalyse,…), de couplage de procédés (catalyse-photocatalyse, catalyse-électrochimie, …), d’analyse chimique (spectrométrie de masse haute résolution) pour l’étude des processus atmosphériques.

L’INERIS (Institut National de l'Environnement industriel et des RISques) a pour mission de contribuer à la prévention des risques que les activités économiques font peser sur la santé, la sécurité des personnes et des biens, et sur l’environnement. Ses compétences scientifiques et techniques sont mises à la disposition des pouvoirs publics, des entreprises et des collectivités locales afin de les aider à prendre les décisions les plus appropriées à une amélioration de la sécurité environnementale. Au sein de l’INERIS, l’unité ANAE (Méthodes et développement en analyses pour l'environnement) dispose de tous les moyens d’essais de laboratoire permettant une caractérisation physico-chimique étendue de matrices atmosphériques et a déjà réalisé de nombreuses études en lien avec la caractérisation des particules secondaires pour le ministère de la Transition Ecologique et l’ADEME. L’unité MOCA (modélisation atmosphérique et cartographie environnementale) co-développe depuis plus de 15 ans avec le CNRS/IPSL le modèle de chimie-transport CHIMERE et est en charge du pilotage du système de prévision de la qualité de l'air PREV'AIR (www.prevair.org).

Contraintes et risques

Le travail interdisciplinaire se déroulera à l'interface entre deux instituts de recherche (INERIS) et IRCELYON) et favorisera la collaboration et l'interaction au sein du projet. Le candidat acquerra une expertise en chimie analytique (spectrométrie de masse) et en analyse statistique (analyse de clustering)..