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Doctorant.e (H/F) - Couplage de modèles de chimie quantique et d'algorithmes haute performance pour l'exploration globale du paysage énergétique de systèmes atomiques et moléculaires

Cette offre est disponible dans les langues suivantes :
Français - Anglais

Date Limite Candidature : vendredi 18 juin 2021

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Informations générales

Référence : UPR8001-JUACOR-006
Lieu de travail : TOULOUSE
Date de publication : vendredi 28 mai 2021
Nom du responsable scientifique : Juan CORTES
Type de contrat : CDD Doctorant/Contrat doctoral
Durée du contrat : 36 mois
Date de début de la thèse : 1 octobre 2021
Quotité de travail : Temps complet
Rémunération : 2 135,00 € brut mensuel

Description du sujet de thèse

L'étude des propriétés physiques et chimiques des amas atomiques (clusters) et des molécules, isolées ou dans un environnement, nécessite la description de ces systèmes au niveau atomique. En effet, des informations essentielles (réactivité chimique, thermodynamique, énergies d'ionisation, spectroscopie,…) peuvent être extraites de modèles de chimie théorique. Cela implique: (i) le calcul de l'énergie potentielle et (ii) l'exploration globale du paysage d'énergie potentiel résultant, contenant éventuellement de nombreux minima locaux reliés par des nombreux chemins de transition.
Pour le calcul énergétique, des modèles théoriques ont été développés à différents niveaux de précision / résolution. Ils vont de simples descriptions comme celles basées sur la mécanique moléculaire, à des schémas ab initio, résolvant l'équation quantique de Schrödinger pour les électrons. Le premier permet le traitement de très grands systèmes. Cependant, l'absence de description quantique explicite de ces modèles hautement paramétrés empêche leur application à tous les types de systèmes, et rend difficile la modélisation de certains processus (réactivité chimique, transition entre physi- et chimisorption, ...). D'autre part, les approches ab initio fournissent des résultats précis mais à un coût de calcul qui empêche leur utilisation pour de grands systèmes. Une approche intéressante de précision intermédiaire est la méthode dite DFTB (Density Functional Based Tight Binding) [1]. Il fournit une description quantique du système électronique à un faible coût de calcul en raison de l'utilisation de paramètres dérivés de calculs ab initio.
De nombreuses méthodes ont été proposées pour résoudre le problème de l'exploration du paysage énergétique, les plus courantes étant basées sur des variantes des techniques de simulation de Monte Carlo (MC) ou de dynamique moléculaire (MD). Malgré d'importants efforts de recherche sur plusieurs décennies, le problème est toujours ouvert: il n'existe pas de méthode générale, fiable et efficace en termes de calcul pour explorer globalement le paysage énergétique des grands systèmes avec un niveau de détail élevé. Ces dernières années, des algorithmes développés à l'origine pour la planification des mouvements de robots ont été adaptés et appliqués en tant que méthodes efficaces pour explorer l'espace conformationnel des systèmes moléculaires [2]. En particulier, il a été démontré que l'algorithme T-RRT (Transition-based Rapidly-exploring Random Trees) [3,4] permet d'explorer efficacement les paysages énergétiques. Les travaux antérieurs dans ce contexte étaient basés sur des potentiels semi-empiriques.
L'objectif de cette thèse est d'étendre ces méthodes inspirées de la robotique et de les combiner de manière synergique avec des modèles basés sur la DFTB. Le principal défi sera de développer des stratégies algorithmiques pour réduire le nombre de calculs d'énergie, qui est le goulot d'étranglement pour l'application de ces modèles aux grands systèmes. Une approche prometteuse consiste à utiliser une stratégie multimodèle: un modèle simple et peu coûteux peut être utilisé pour explorer approximativement le paysage visant à identifier les régions à faible énergie et les régions de transition, qui peuvent ensuite être affinées localement à l'aide d'un modèle plus précis. Nous avons récemment utilisé ce type d'approche pour étudier l'adsorption de molécules de sucre sur des surfaces métalliques [5]. Cependant, ce type de stratégie «découplée» présente des limites, car on suppose que la topologie globale des paysages énergétiques simplifiés et «vrais» est similaire. Une combinaison plus synergique de modèles et d'algorithmes, comme nous entendons le faire dans le cadre de ce projet de thèse interdisciplinaire, est nécessaire pour garantir l'exactitude des solutions. Nous étudierons également la combinaison de l'algorithme développé basé sur T-RRT avec d'autres méthodes. Une idée prometteuse est d'exploiter la puissance exploratoire globale de la méthode pour fournir un ensemble représentatif des chemins de transition à faible énergie (probabilité élevée) entre différents états du système, puis d'affiner ces solutions à l'aide de méthodes d'optimisation locale pour identifier avec précision les états de transition.
Au cours de la seconde moitié du projet, les méthodes de calcul développées seront appliquées à plusieurs systèmes d'intérêt en collaboration avec des collègues du Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques (LCPQ) . En particulier, nous travaillerons sur l'investigation de molécules d'intérêt astrochimique [6,7], et sur la caractérisation des propriétés physico-chimiques des micropolluants organiques [8]. Le retour d'expérience de ces cas d'utilisation sera utile pour améliorer les méthodes et les outils de calcul.

Références:
[1] F Spiegelman, et al. (2020) Advances in Physics: X, 5:1710252. HAL: hal-02512933
[2] I Al-Bluwi, et al. (2012) Comput Sci Rev, 6:125. HAL: hal-01982596v1
[3] J Jaillet, et al. (2011) J Comput Chem, 32:3464. HAL: hal-01894030
[4] D Devaurs, et al. (2015) IEEE Trans Nanobioscience, 15:545. HAL: hal-01143833v1
[5] S Abb, et al. (2019) Angewandte, 58:8336. HAL: hal-02146428
[6] M Rapacioli et al. (2018) Phys Chem Chem Phys, 20:22427. HAL: hal-01895787
[7] E Michoulier, et al. (2018) Phys Chem Chem Phys, 20:1194. HAL: hal-01764650
[8] B Belzunces, et al. (2016) J Comput Chem, 38:133. DOI: 10.1002/jcc.24530

Contexte de travail

Ce travail sera effectué au sein du groupe "Robotique et InteractionS" (RIS) du LAAS-CNRS, qui développe une thématique de recherche originale pour la modélisation moléculaire basée sur des algorithmes inspirés de la robotique et de l'IA. Le travail se situe dans le contexte d'un projet interdisciplinaire avec le Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques (LCPQ). La thèse sera co-encadrée par Juan Cortés (LAAS-CNRS) et Mathias Rapacioli (LCPQ).

Contraintes et risques

N.A.

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