Description du sujet de thèse

L'un des processus les plus fondamentaux et les plus répandus en chimie est l'absorption de la lumière pour exciter les électrons des molécules et potentiellement induire une réaction chimique. À la suite de l'excitation dans un état électronique excité, la distribution des électrons et donc la réactivité de la molécule diffèrent considérablement de celles de l'état fondamental. Grâce à ce processus conceptuellement simple mais complexe, la photochimie a considérablement élargi le spectre des réactions possibles par rapport à la chimie thermique. Malgré les applications actuelles des processus photo-induits dans de nombreux domaines, l'utilisation pratique de la photochimie est limitée par l'efficacité quantique du processus souhaité, ce dernier étant presque toujours en concurrence avec d'autres processus. Un défi pour les chimistes d'aujourd'hui est donc de concevoir des systèmes moléculaires et des méthodes de contrôle optique plus efficaces pour chaque application souhaitée.

Cette thèse de doctorat fait partie du projet ERC ATTOP qui a débuté en octobre 2022. ATTOP est un projet de chimie théorique qui propose d'apporter les récents progrès technologiques de la science de l'attoseconde au domaine de la photochimie. Les impulsions lumineuses d'une durée aussi courte ont une grande largeur de bande spectrale et excitent plusieurs états électroniques excités de manière simultanée et cohérente. Cette superposition, appelée "paquet d'ondes électroniques", présente une nouvelle distribution électronique et devrait donc conduire à une nouvelle réactivité chimique. L'objectif du projet est d'étudier l'attophotochimie pour des systèmes modèles. Cela nécessite un traitement exact de la cohérence électronique et donc des méthodes dynamiques très précises. La tâche consistera d'abord à simuler les réactions photochimiques induites par des états électroniques individuels séparément, puis par une superposition cohérente de ces états. L'objectif est de proposer un paquet d'ondes électroniques qui augmente de manière significative le rendement de la photoréaction. Un autre objectif est de tirer des enseignements des réactions spécifiques simulées et de développer des règles d'intuition générales pour le nouveau domaine de l'attophotochimie. L'analyse visuelle du nuage électronique d'un paquet d'ondes électronique, associée au savoir-faire chimique, devrait en principe indiquer si la densité électronique d'un paquet d'ondes électronique a la forme appropriée pour orienter le mouvement nucléaire dans la direction souhaitée. Une analyse directe de la sortie d'un calcul de chimie quantique pour le nombre infini de paquets d'ondes électroniques possibles serait fastidieuse, prendrait beaucoup de temps et serait sujette à des préjugés personnels. Un certain nombre d'outils ont été développés pour automatiser et quantifier l'analyse en photochimie traditionnelle. L'objectif ici est de développer de nouveaux descripteurs dédiés aux paquets d'ondes électroniques et de les utiliser pour évaluer l'adéquation d'un paquet d'ondes électroniques à une réaction chimique souhaitée.

Contexte de travail

Les travaux seront réalisés au sein du laboratoire CEISAM hébergé par Nantes Université. Le personnel contractuel recruté sera intégré au sein de l'équipe ModES "Modélisation Et Spectroscopie" et travaillera directement avec Dr. Morgane VACHER.

Contraintes et risques

Le seul risque est celui lié au travail sur écran (ergonomie).

Informations complémentaires

Le/la candidat-e devra être titulaire d'un master en chimie, chimie-physique, ou chimie théorique, ou équivalent.
- doit avoir une solide formation en chimie physique et théorique.
- une expérience des calculs moléculaires ab initio ainsi que des compétences en programmation (Fortran, Python...) sont des atouts.
- capacité à communiquer et argumenter.
- maîtrise de la langue anglaise (lu, parlé, écrit).
- savoir travailler en équipe et indépendemment.