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Offre de bourse de these chimie théorique/matière condensée (H/F)

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Informations générales

Référence : UMR5626-PIELOO-003
Lieu de travail : TOULOUSE
Date de publication : mercredi 11 mars 2020
Nom du responsable scientifique : Pierre-Francois Loos and Pina Romaniello
Type de contrat : CDD Doctorant/Contrat doctoral
Durée du contrat : 36 mois
Date de début de la thèse : 1 octobre 2020
Quotité de travail : Temps complet
Rémunération : 2 135,00 € brut mensuel

Description du sujet de thèse

Quasiparticule multireference pour la correlation forte:

Ce projet propose d'aborder le problème de la description d'une forte corrélation d'électrons en combinant deux approches différentes mais complémentaires: une description de chimie quantique basée sur des fonctions d'onde multiréférence (expert: Pierre-Francois Loos) et une description de matière condensée basée sur des quasiparticules (expert: Pina Romaniello), d'où le concept de « quasiparticules multiréférence ».

La forte corrélation peut être bien illustrée et comprise avec le cas simple de la molécule H2 à dissociation: les deux électrons (antiparallèles) du système se localisent chacun sur un site avec une probabilité égale. Dans un tel scénario, la fonction d'onde (singulet) du système ne peut pas être décrite avec précision par un seul déterminant Slater, et une description du champ moyen échouerait simplement. Ce n'est pas seulement un exemple académique: ce type de scénario est omniprésent dans les matériaux fortement corrélés comme NiO et, plus généralement, dans les oxydes des métaux de transition [2]. Ces systèmes présentent des propriétés électroniques et magnétiques remarquables, telles que les transitions métal-isolant, la semi-métallicité ou la supraconductivité non conventionnelle, ce qui en fait les matériaux les plus attrayants et les plus polyvalents avec des applications directes dans divers domaines technologiques, de l'optique non linéaire aux capteurs et à la catalyse. Les propriétés particulières de ces matériaux proviennent de leurs couches d'électrons d ou f incomplètement remplies avec des bandes d'énergie étroites, qui nécessitent un traitement théorique particulièrement précis de la corrélation électronique. Ceci représente l'un des plus grands défis de la physique de la matière condensée et de la chimie quantique aujourd'hui.
En chimie quantique, on traite généralement directement avec un objet compliqué (la fonction d'onde à plusieurs corps) afin de prédire et de comprendre les propriétés moléculaires et la corrélation est prise en compte en ajoutant plus de déterminants [3]. Bien que systématique et « black box », cette approche devient cependant rapidement prohibitive pour les systèmes qui nous intéressent. En physique de la matière condensée, au contraire, important formalismes tels que la théorie de la densité fonctionnelle et de la théorie des perturbations corporelles (MBPT) est basée sur des quantités plus simples, telles que les densités et les fonctions de Green, évitant ainsi la manipulation de la fonction d'onde à plusieurs corps. En particulier, au sein de la soi-disant approximation GW [4, 5], le MBPT est devenu, au cours des deux dernières décennies, la méthode de référence pour le calcul des structures des bandes de quasi-particules ainsi que des spectres de photoémission directe et inverse de nombreux matériaux améliorant considérablement les résultats fournis par les méthodes de structure électronique à champ moyen statique. Cependant, GW souffre de certaines lacunes fondamentales et, en particulier, il ne peut pas décrire la forte corrélation [6].
Dans ce projet, nous proposons de fusionner le meilleur des deux mondes en formulant une version multiréférence de MBPT. Cela signifie que dans des situations d'états quasi dégénérés, comme dans l'exemple de H2 à la dissociation, il faut définir la fonction d'un seul corps de Green sur les états dégénérés. Au cours du projet, nous proposons i) de poser les bases de cette nouvelle approche; ii) tester cette idée sur des modèles simples et exactement résolubles tels que le modèle Hubbard; iii) appliquer ce nouveau paradigme à des matériaux réels, tels que NiO.

1F. Caruso, D. R. Rohr, M. Hellgren, X. Ren, P. Rinke, A. Rubio, and M. Scheffler, “Bond Breaking and Bond Formation: How Electron Correlation is Captured in Many-Body Perturbation Theory and Density-Functional Theory”, Phys. Rev. Lett. 110, 146403 (2013).
2S. Di Sabatino, J. A. Berger, L. Reining, and P. Romaniello, “Photoemission spectra from reduced density matrices: The band gap in strongly correlated systems”, Phys. Rev. B 94, 155141 (2016).
3(a) Y. Garniron, A. Scemama, P.-F. Loos, and M. Caffarel, “Hybrid stochastic-deterministic calculation of the second-order perturbative contribution of multireference perturbation theory”, J. Chem. Phys. 147, 034101 (2017); (b) Y. Garniron, A. Scemama, E. Giner, M. Caffarel, and P. F. Loos,
“Selected configuration interaction dressed by perturbation”, ibid. 149, 064103 (2018); (c) P. F. Loos, A. Scemama, A. Blondel, Y. Garniron, M. Caffarel, and D. Jacquemin, “A mountaineering strategy to excited states: highly-accurate reference energies and benchmarks”, J. Chem. Theory Comput. 14, 4360 (2018); (d) A. Scemama, Y. Garniron, M. Caffarel, and P. F. Loos, “Deterministic construction of nodal surfaces within quantum monte carlo: the case of FeS”, ibid. 14, 1395 (2018); (e) “Excitation energies from diffusion monte carlo using selected configuration interaction nodes”, J. Chem. Phys. 149, 034108 (2018).
4P. F. Loos, P. Romaniello, and J. A. Berger, “Green functions and self-consistency: insights from the spherium model”, J. Chem. Theory Comput. 14, 3071 (2018).
5M. Veril, P. Romaniello, J. A. Berger, and P. F. Loos, “Unphysical discontinuities in GW methods”, J. Chem. Theory Comput. 14, 5220 (2018).
6(a) P. Romaniello, S. Guyot, and L. Reining, “The self-energy beyond GW: Local and nonlocal vertex corrections”, J. Chem. Phys. 131, 154111 (2009); (b) P. Romaniello, F. Bechstedt, and L. Reining, “Beyond the GW approximation: Combining correlation channels”, Phys. Rev. B 85, 155131 (2012); (c) W. Tarantino, P. Romaniello, J. A. Berger, and L. Reining, “Self-consistent Dyson equation and self-energy functionals: An analysis and illustration on the example of the Hubbard atom”, ibid. 96, 045124 (2017).

Contexte de travail

Ce projet de recherche sera effectué au sein d'un projet collaboratif financé par le CNRS via le programme 80|PRIME (responsables: Pierre-Francois Loos, LCPQ et Pina Romaniello, LPT)

Le Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques (LCPQ et le Laboratoire de Physique Théorique (LPT) à Toulouse (Université Paul Sabatier) font partie de l'Institut IRSAMC (physique) et est situé sur le campus de l'Université Paul Sabatier.
Le LCPQ et le LPT rassemble plus de 40 chercheurs permanents travaillant dans divers domaines de la chimie et physique computationnelles et théoriques.

En raison de la nature multidisciplinaire du projet, nous encourageons les candidatures d'étudiants ayant une solide formation en chimie, physique et / ou mathématiques et il est souhaitable qu'il / elle soit familier avec la théorie de la structure électronique et la programmation informatique. Au cours de ce projet de doctorat, l'étudiant se familiarisera avec les méthodes de structure électronique de pointe ainsi qu'avec des modèles mathématiques simples. Il / elle acquerra également une expérience précieuse à la fois dans les systèmes d'algèbre informatique (tels que MATHEMATICA) et le calcul haute performance (HPC).

Contraintes et risques

N/A

Informations complémentaires

Ce projet est finance par le CNRS via le programme 80|PRIME

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