Missions

La combustion de l'aluminium présente des similitudes avec la combustion des gouttelettes de carburant liquide, la réaction étant principalement limitée par la diffusion de l'oxydant vers la particule et la vaporisation du métal à partir de la surface. Une zone de flamme se forme à une distance de 1,5 à 4 équivalent rayons de particules, où l'oxydant et l'aluminium vaporisé se rencontrent et réagissent. La chaleur générée par cette flamme est conduite vers la surface de la particule, favorisant une vaporisation supplémentaire de l'aluminium. Cependant, contrairement aux carburants hydrocarbures liquides, la combustion de l'aluminium produit un oxyde en phase condensée. Cet oxyde forme des particules de fumée submicroniques qui entourent l'aluminium et créent une traînée de flamme visible. De plus, une partie de l'oxyde d'aluminium issu des produits de réaction peut diffuser à nouveau vers la surface de la particule, influençant ainsi la dynamique globale de la combustion. Les réactions hétérogènes se produisant à la surface de la particule en combustion, fortement influencées par l'environnement oxydant, restent mal comprises et nécessitent des recherches supplémentaires. Notamment, la condensation des atomes et molécules d'oxygène, ainsi que des espèces gazeuses de sous-oxydes d'aluminium, peut former des couches barrières (alumine) qui modifient dynamiquement la chimie de surface et la pénétration en profondeur/sous-surface, modifiant ainsi la réaction de combustion globale. Ce problème, hors de portée des techniques expérimentales, nécessite une modélisation multi-échelle.

Le candidat travaillera à la modélisation de ces processus aux petites échelles. Les questions clés à comprendre sont : Comment les sous-oxydes se condensent-ils sur le métal en combustion ? Sont-ils adsorbés à la surface ou transportés par le mouvement du gaz ? Si les sous-oxydes se condensent, quelle est l'influence des réactions de surface hétérogènes sur les processus d'oxydation et de vaporisation de l'aluminium ? Quel est le processus de production d'oxyde d'aluminium liquide à partir de la condensation des sous-oxydes d'aluminium sur la gouttelette en combustion ?

Activités

• Sélection des potentiels interatomiques appropriés pour les calculs en DM : des potentiels interatomiques ou champs de force précis sont essentiels pour modéliser les réactions impliquant des combustibles métalliques. En plus des simulations type AIMD, il pourrait être important de sélectionner ou de développer des champs de force réactifs (potentiels ReaxFF) capables de capturer les processus de rupture et de formation de liaisons pendant la combustion ou l'oxydation. Pour l’aluminium, il est essentiel d’adapter ces potentiels afin de reproduire les propriétés observées expérimentalement dans des conditions environnementales variées (température, pression, composition gazeuse).
• Prise en compte des conditions environnementales réalistes dans les simulations :
Les interactions en phase gazeuse (par exemple, avec l’oxygène, l’azote, le carbone ou d’autres espèces réactives) doivent être introduites pour simuler la combustion dans l’air ou d’autres atmosphères. Certains calculs DFT pourraient être utiles pour quantifier/compléter les données thermo-cinétiques inconnues des atomes et molécules en phase gazeuse réagissant avec l’Al et l’Al₂O₃ amorphe. Les gradients de température seront adaptés pour simuler soit l’allumage, soit la combustion à haute température.
• Analyse par cinétique chimique :
Nous utiliser des simulations DFT et MD en tandem avec la théorie cinétique pour prédire les vitesses de réaction, les mécanismes et les intermédiaires dans les réactions des combustibles métalliques. Ces modèles aideront à comprendre comment l’oxydation ou la combustion des métaux varie en fonction des conditions environnementales (par exemple, la pression partielle d’oxygène, la présence de vapeur d’eau). Cette connaissance globale permettra ensuite de mettre en place un schéma microcinétique continu intégrant les mécanismes les plus pertinents inventoriés à l’échelle atomique. Nous utiliserons le logiciel Cantera, que nous avons déjà intégré dans des approches de simulation de combustion plus larges dans le cadre de la mécanique des fluides.

Compétences

Doctorat en science des matériaux ou chimie des matériaux
Expérience préalable en : dynamique moléculaire (basée sur la DFT) et potentiels réactifs (ReaxFF, logiciel LAMMPS)
Connaissance des bases de la cinétique chimique (une expérience avec le logiciel Cantera est un atout)
Anglais (parlé et écrit)
Capacité à travailler en équipe
Connaissance du système d’exploitation Linux et de certains langages de programmation usuels : Python, C

Contexte de travail

Le candidat travaillera au sein de l'équipe NEO au LAAS-CNRS et interagira principalement avec trois chercheurs : le Professeur Bedat, spécialisé en cinétique chimique à l'IMFT, le Dr Esteve, qui apportera son expertise en physique de l'état solide et en modélisation à l'échelle atomique, et le Dr Rossi, qui a développé une expertise centrale en science et ingénierie des matériaux réactifs à base d'aluminium (https://www.laas.fr/fr/homepages/rossi/). Le candidat interagira également avec d'autres étudiants de l'équipe, notamment ceux travaillant à différents niveaux de modélisation (tels que la mécanique des fluides).

Le poste se situe dans un secteur relevant de la protection du potentiel scientifique et technique (PPST), et nécessite donc, conformément à la réglementation, que votre arrivée soit autorisée par l'autorité compétente du MESR.

Contraintes et risques

RAS