Doctorant (H/F) - Influence des produits de fission sur la stabilité des phases silicatées et oxydes au sein de coriums

Description du Poste

Sujet De Thèse

Influence des produits de fission sur la stabilité des phases silicatées et oxydes au sein de coriums

Contexte scientifique
Lors d’un accident grave dans un réacteur nucléaire, la perte des systèmes de refroidissement peut entraîner un échauffement important du combustible UO₂ et des matériaux de structure environnants. À haute température, le combustible interagit avec la gaine en alliage de zirconium puis avec les structures métalliques de la cuve, conduisant à la formation d’un mélange complexe de phases solides et liquides appelé corium en cuve.
Dans un second temps, en cas de percement de la cuve, le corium peut entrer en interaction avec le radier en béton (SiO2, CaO, Al2O3, …). Cette interaction modifie profondément sa composition chimique par l’incorporation d’éléments tels que le silicium, le calcium et l’aluminium, conduisant à la formation du corium hors cuve. Parmi les phases susceptibles d’apparaître figure notamment le silicate mixte (U,Zr)SiO4, appelé tchernobylite, identifié dans les laves formées lors de l’accident de Tchernobyl.
La compréhension des phases susceptibles de se former dans ces conditions est essentielle pour améliorer la modélisation des accidents graves. Les codes de simulation utilisés dans le domaine nucléaire s’appuient en effet sur des calculs thermodynamiques alimentés par des bases de données décrivant les propriétés des matériaux présents dans les coriums. Malgré les progrès récents concernant la description thermodynamique des systèmes UO2–ZrO2–SiO2 et U-Zr-O, de nombreuses incertitudes subsistent quant au rôle joué par les produits de fission dans la stabilité des différentes phases.

Objectifs de la thèse
L’objectif principal de cette thèse est d’étudier l’influence des produits de fission sur la formation et la stabilité des phases présentes dans les coriums nucléaires. Le travail portera plus particulièrement sur la synthèse et la caractérisation de solutions solides de type :
• (Zr,U)SiO4 : PFs ;
• (U,Zr)O2 : PFs ;
où PF représente différents produits de fission (lanthanides, baryum, strontium et césium). Cette étude contribuera à combler le manque de données thermodynamiques concernant les systèmes UO2–SiO2–ZrO2–Ln2O3 (Ln = Ce, Nd, Gd, Yb) ; U–Zr–Ln–O ; UO2–SiO2–ZrO2–BaO(SrO) et U–Zr–Ba(Sr)–O. Les données produites alimenteront à terme les bases thermodynamiques utilisées dans les outils de simulation des accidents graves.

Programme de recherche
Le doctorant développera des protocoles de synthèse adaptés aux différents matériaux étudiés :
• Synthèses hydrothermales pour les phases silicatées ;
• Précipitation d’hydroxydes suivie de traitements thermiques pour les oxydes ;
• Optimisation des conditions de préparation et de purification des solutions solides obtenues.
Les matériaux synthétisés seront ensuite caractérisés à l’aide d’un large éventail de techniques physico-chimiques et structurales (MEB, MET, DRX, spectroscopies FTIR et Raman). Des expériences sur grands instruments seront notamment réalisées sur la ligne ROBL de l’ESRF (Grenoble), permettant de mettre en œuvre des techniques avancées telles que :
• Diffraction des rayons X haute résolution (HR-XRD) ;
• Spectroscopies EXAFS et XANES ;
• HERFD-XANES.
La stabilité thermique des matériaux sera étudiée au moyen de recuits contrôlés et d’analyses thermogravimétriques (ATG). En parallèle, la stabilité thermodynamique des solutions solides sera déterminée à partir :
• d’expériences de solubilité permettant d’accéder aux énergies libres de formation ;
• d’éventuelles mesures de calorimétrie de dissolution réalisées en collaboration avec la Washington State University.
L’ensemble de ces travaux permettra d’établir un jeu cohérent de données thermodynamiques fondamentales (ΔfH°, ΔfS° et ΔfG°) pour les phases étudiées.

Profil recherché
Le (la) candidat(e) devra être titulaire (ou en cours d’obtention) d’un Master 2 ou d’un diplôme d’ingénieur avec spécialisation en :
• Science des matériaux nucléaires ;
• Chimie Séparative et recyclage ;
• Radiochimie ;
Des connaissances en thermodynamique, caractérisation des matériaux et diffraction des rayons X seront appréciées. Le projet impliquant des expérimentations en laboratoire réglementé, des connaissances en radioprotection seront appréciées. Le/la candidat(e) devra faire preuve d’un goût prononcé pour le travail expérimental.

Votre Environnement de Travail

La thèse s’inscrit dans le PEPR SCIAM (Sciences Amont pour le nucléaire de fission), plus particulièrement dans le WP2 – Données de base associées aux coriums. Ce travail offrira au doctorant une formation multidisciplinaire à l’interface entre chimie du solide, thermodynamique des matériaux nucléaires et caractérisation avancée. Elle s’inscrira dans un contexte de recherche fortement connecté aux problématiques de sûreté nucléaire et bénéficiera de collaborations nationales et internationales, notamment avec l’ESRF et la Washington State University. Le laboratoire de rattachement sera l’ICSM à Marcoule (UMR 5257 CNRS, CEA, Univ Montpellier, ENSCM). Ce dernier est localisé à Chusclan, dans le Gard.

Contraintes et risques

Étant donné que le projet implique des expériences avec des matériaux radioactifs contenant de l'uranium, tous les travaux seront menés dans un laboratoire réglementé. Une connaissance des bases en radioprotection est vivement appréciée.
Une formation en prévention des risques de niveau 1 sera suivie afin d'obtenir l'autorisation de travailler en zone radiologique réglementée.
Le (la) candidat(e) doivent faire preuve d'un vif intérêt pour les travaux expérimentaux, en particulier pour celles intervenant en boîte à gants.

Rémunération et avantages

Rémunération

La rémunération est d'un minimum de 2300,00 € mensuel

Congés et RTT annuels

44 jours

Pratique et Indemnisation du TT

Pratique et indemnisation du TT

Transport

Prise en charge à 75% du coût et forfait mobilité durable jusqu’à 300€

À propos de l’offre

À propos du CNRS

Le CNRS est un acteur majeur de la recherche fondamentale à une échelle mondiale. Le CNRS est le seul organisme français actif dans tous les domaines scientifiques. Sa position unique de multi-spécialiste lui permet d’associer les différentes disciplines pour affronter les défis les plus importants du monde contemporain, en lien avec les acteurs du changement.

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