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Catalyseurs bifonctionnels oxyde-zéotype performants pour la conversion de CO en oléfines légères (H/F)

Cette offre est disponible dans les langues suivantes :
Français - Anglais

Date Limite Candidature : mercredi 17 août 2022

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Informations générales

Référence : UMR5256-STELOR-002
Lieu de travail : VILLEURBANNE
Date de publication : mercredi 27 juillet 2022
Nom du responsable scientifique : Stéphane Loridant
Type de contrat : CDD Doctorant/Contrat doctoral
Durée du contrat : 36 mois
Date de début de la thèse : 1 novembre 2022
Quotité de travail : Temps complet
Rémunération : 2 135,00 € brut mensuel

Description du sujet de thèse

Les oléfines légères (C2-C4) sont des intermédiaires clé de l'industrie chimique. Elles sont produites par craquage à la vapeur ou craquage catalytique, deux procédés très énergivores utilisant actuellement des ressources fossiles. Une production plus éco-efficace et dédiée est un enjeu majeur. A l'avenir, elle pourrait se faire à partir de gaz de synthèse provenant de différentes ressources (fossiles, biomasse, déchets). Contrairement au procédé Fischer-Tropsch, le procédé Ox-Zeo qui combine un oxyde hydrogénant et un zéotype acide permet d'obtenir des sélectivités élevées en oléfines légères avec une grande stabilité. Toutefois, la sélectivité en CO2 doit être diminuée et l'activité catalytique améliorée. Des travaux de 2021 ont montré que des mélanges de ZnZrCeOx et de SAPO-34 ou RUB-13 permettent d'obtenir des sélectivités très élevées en oléfines légères (>80%) et faibles en CO2 (5%) à 300 °C et Patm. Ces nouveaux catalyseurs bifonctionnels sont également performants pour la conversion de CO2 en oléfines légères et méritent donc d'être étudiée plus en détails.
Toutefois, les travaux antérieurs se focalisaient sur la recherche de performances et il apparait nécessaire de lever les verrous scientifiques en déterminant le rôle des lacunes d'oxygène, des espèces OH (et des paires frustrées associées) ainsi que de la mobilité des espèces O, en clarifiant le rôle de chaque élément (coordination, état électronique) et de leurs interactions dans des oxydes mixtes tels que ZnCeZrOx et en déterminant l'influence de l'acidité (nature, force, densité) sur les mécanismes réactionnels au sein du zéotype SAPO-34 et RUB-13 et sur le rapport oléfines/paraffines.
Le projet ANR OXZEO qui ambitionne de répondre à ces questions doit apporter un éclairage nouveau sur la connaissance des oxydes ZnCeZrOx combinés soit avec des zéotypes SAPO-34 ou RUB-13 pour convertir sélectivement et de manière stable CO en oléfines légères pour finalement proposer de nouvelles formulations sur la base de relations structure-propriétés.
Pour cela, un travail fondamental et interdisciplinaire est proposé pour cette thèse. Il inclut la synthèse et la caractérisation d'oxydes ZnCeZrOx et de zéotypes SAPO-34, RUB-13 aux propriétés bien définies et modulées, la mesure des propriétés catalytiques de mélanges oxyde-zéotype pour la conversion de CO en oléfines légères et une caractérisation avancée reposant sur des techniques in situ/operando dont certaines jamais déployées.

Contexte de travail

Le travail de thèse sera réalisé à l'Institut de Recherches sur la Catalyse et l'Environnement de Lyon (IRCELyon) qui est une unité mixte de recherche sous la tutelle du CNRS et de l'Université Lyon 1. Comprenant une centaine de personnels du CNRS et de l'Enseignement Supérieur et un nombre équivalent d'étudiants stagiaires, post-doctorants, et chercheurs invités, c'est l'un des plus grands laboratoires de recherches de catalyse de France et d'Europe.
La thèse se déroulera dans l'équipe CATREN qui est dédiée est dédiée à la catalyse hétérogène pour la transition énergétique.Cette équipe est composée de 30 membres donc 8 chercheurs, 3 personnels technique, 4 post-doctorants, 6 doctorants et 6 stagiaires. Ses actions de recherche portent autour de 3 axes :
• La catalyse hétérogène de transformation des C1, i.e. les composés ne comprenant qu'un seul atome de carbone (principalement le méthane, le méthanol, le dioxyde de carbone et le monoxyde de carbone)
• La conversion de l'énergie en produits chimiques (power-to-chemicals)
• La conversion des bioressources et des ressources fossiles

Le travail sera réalisé en collaboration avec l'IC2MP dans le cadre du projet ANR OXZEO. Il sera encadré par Stéphane Loridant et Pavel Afanasiev à l'IRCELYON.

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