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DOCTORANT(E) H/F - Contraindre l'effet radiatif direct du « black carbon » et du « brown carbon » particulaire sur le climat : une étude expérimentale innovante sur leurs propriétés optiques spectrales

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Informations générales

Référence : UMR7583-GENTUA-018
Lieu de travail : CRETEIL
Date de publication : jeudi 23 juillet 2020
Nom du responsable scientifique : Jean-François DOUSSIN
Type de contrat : CDD Doctorant/Contrat doctoral
Durée du contrat : 36 mois
Date de début de la thèse : 1 octobre 2020
Quotité de travail : Temps complet
Rémunération : 2 135,00 € brut mensuel

Description du sujet de thèse

L'objectif de ce travail de thèse est de résoudre spectralement les propriétés optiques ambiantes des aérosols de BC et BrC et de comprendre leur variabilité en lien avec les processus/conditions de formation et le vieillissement atmosphérique. Ce travail s'appuiera sur des expériences originales dans la chambre de simulation atmosphérique CESAM du LISA (http://cesam.cnrs.fr/; Wang et al., 2011, Di Biagio et al., 2014, 2019), un enceinte de 4.2 m3 où les aérosols peuvent être généré, vieillis et déposés de façon contrôlé. Des multiples mesures seront réalisées en ligne sur la chambre et des analyses de laboratoire seront effectués sur des échantillons des aérosols prélevés lorsque des expériences afin de caractériser l'ensemble des propriétés physiques, chimiques, morphologiques et optiques des particules. En particulier, les travaux tireront parti des récents développements instrumentaux de la chambre CESAM, notamment du nouveau spectromètre UV-Vis qui permet de mesurer les spectres d'extinction des aérosols à haute résolution spectrale et à différents niveaux d'humidité relative in situ dans la chambre dans le domaine SW, qui s'ajoute au spectromètre IR déjà opérationnel dans CESAM. Les données expérimentales acquis seront combinées à la modélisation numérique afin de déterminer les propriétés optiques essentielles des BC et BrC sur l'ensemble du spectre UV-Vis-IR.

Contexte de travail

Il est maintenant bien reconnu que les aérosols atmosphériques contribuent de façon directe au changement climatique globale via la diffusion et à l'absorption des rayonnements solaire (SW) et infrarouge (IR) dans l'atmosphère (GIEC, 2013). La plus part des espèces d'aérosols (sulfates, sels de mer, poussières minérales,...) sont diffusant dans le domaine SW (absorption < 10-20%) et leur effet direct est négatif, c'est-à-dire qu'ils induisent un refroidissement du système Terre-atmosphère par l'augmentation de la réflectivité planétaire. Ce refroidissement s'oppose et atténue en partie le réchauffement dû aux gaz à effet de serre. Par contre, le « black carbon » (BC) et le « brown carbon » (BrC) particulaires, générés par la combustion incomplète des combustibles fossiles ou de la biomasse ou par réactions atmosphérique des polluants gazeux, absorbent fortement la lumière dans le spectre solaire ce qui induise un effet de réchauffement. Les BC et BrC contribuent à plus de 80% de l'absorption par les aérosols et représentent la principale source de réchauffement climatique après le dioxyde de carbone, et cela à l'échelle globale et régionale (Bond et al., 2013 ; Feng et al., 2013).
Bien que déjà très important, on estime que l'effet radiatif direct du BC et BrC augmentera au cours des prochaines décennies en raison de l'augmentation de la fréquence des incendies et de l'anthropisation croissante. L'effet radiatif direct du BC et BrC reste à ce jour l'une des plus grandes incertitudes dans l'évaluation du forçage climatique global (GIEC, 2013). Or, le niveau de compréhension scientifique des mécanismes fondamentaux des interactions aérosol‒rayonnement pour ces espèces reste très faible, ce qui fait que à ce jour on est encore incapables de représenter les propriétés optiques spectrales du BC et BrC particulaire dans les modèles climatiques (Boucher et al., 2016 ; Samset et al., 2018). Ces propriétés sont : l'indice de réfraction complexe (m=n-i.k; le paramètre intensif décrivant la capacité de diffusion, n, et absorption, k, des particules), les sections efficaces d'absorption, diffusion, et extinction (MAC, MSC, MEC, m2g-1), et l'albédo de simple diffusion (SSA, le rapport entre la diffusion et l'extinction des particules). À l'heure actuelle, un des facteurs limitant reste notre incapacité à représenter les propriétés optiques spectrales des BC et BrC en conditions ambiantes (c'est-à-dire en fonction de l'humidité relative RH) et leurs éventuelles modifications en fonction des différents processus de vieillissement atmosphérique (réactions hétérogènes avec espèces gazeuses, mélange avec des autres aérosols, ..), ainsi que le lien avec la composition chimique des particules. Même si ces propriétés ont été largement documentées sur le terrain, le défi consiste actuellement à passer des connaissances empiriques à une description systématique pour une meilleure représentation de ces propriétés dans les modèles climatiques et les algorithmes de restitution satellitaire. La mesure satellitaire est en effet clé pour détecter et quantifier la présence de ces aérosols en atmosphère à l'échelle régionale et globale, ainsi pour estimer leur impact sur la qualité de l'air.
L'étude menée par le doctorant permettra de caractériser les propriétés spectrales d'absorption propres du black carbon et brown carbon particulaires et de relier ces propriétés à la composition chimique, taille et morphologie des particules et à leurs modifications au cours du vieillissement atmosphérique à travers des paramétrisations numériques. Ces paramétrisations basées sur les expériences de laboratoire seront transférées aux modèles climatiques français, notamment au modèle LMDz de l'IPSL (utilisé par le GIEC) et les algorithmes de restitution satellitaires tels que ceux développés au LISA. Ces travaux s'appuient sur un nouvel outil de pointe de la chambre CESAM (nouvelle cellule UV-Vis) pour répondre à un des questionnements identifiés comme prioritaires par le comité international du GIEC : quels sont les propriétés optiques spectrales des aérosols carbonés ? Comment ces propriétés varient en fonction de la source / processus de combustion et de leur temps de résidence dans l'atmosphère ? La réponse à ces questionnements permettra des avancées majeures sur l'estimation du forçage radiatif de ces espèces majoritaires des aérosols sur le climat global

Informations complémentaires

Ce travail de thèse s'inscrit dans le cadre du projet B2C (Black and Brown Carbon) qui a été financé par l'Agence nationale de financement de la recherche (ANR) pour la période 2020-2024 et de l'activité EUROCHAMP-2020 (https://www.eurochamp.org/). Le projet B2C vise à réduire les incertitudes sur l'estimation de l'effet radiatif des aérosols carbonés sur le climat. Pour cela le projet a comme objective primaire de élucider la dépendance des propriétés optiques spectrales du BC et BrC aux propriétés physico-chimiques des particules, ainsi que leurs modifications au cours du transport atmosphérique afin d'améliorer leur représentation dans les modelés climatiques et algorithmes de restitution satellitaires.
La thèse sera réalisée au LISA (Laboratoire Interuniversitaire des Systèmes Atmosphériques, http://www.lisa.u-pec.fr/fr) sur le campus de l'Université de Paris-Est Créteil (https://www.u-pec.fr/), en banlieue parisienne. L'étudiant intégrera le groupe MEREIA, une équipe dynamique de scientifiques travaillant sur de nombreux aspects de la chimie et de la physique de l'atmosphère.
Collaborations possibles :Ce projet s'articule autour de campagnes de mesures en chambre de simulation CESAM auxquels plusieurs laboratoires de recherche français et européens participeront par l'apport des compétences spécifiques sur la physico-chimie des aérosols, comme envisagé dans le projet B2C. Le doctorant sera mené à interagir et collaborer avec ces différents acteurs, ce que contribuera de façon cruciale à son enrichissement scientifique. Le groupe MEREIA est aussi très activement impliqué dans des collaborations avec plusieurs groups de recherche étrangers travaillant sur les propriétés du BC et BrC par des expériences en chambre CESAM. Le doctorant pourra traire avantage de ce dynamisme scientifique au sein du groupe MEREIA et interagir de façon privilégié avec plusieurs acteurs de la communauté internationale travaillant sur le même sujet de recherche.
Le LISA (Laboratoire Interuniversitaire des Systèmes Atmosphériques), UMR CNRS 7583 est une unité mixte de l'Université Paris-Est Créteil , de l'Université de Paris et du CNRS. Il fait partie de l'Observatoire des Sciences de l'Univers EFLUVE et de la Fédération de recherche IPSL.
Ses principaux thèmes de recherche portent sur la compréhension du fonctionnement des atmosphères terrestres et planétaires, et des impacts liés à la modification de la composition de l'atmosphère par les activités humaines. Les méthodes utilisées sont fondées sur des observations en atmosphère réelle, sur de la simulation expérimentale en laboratoire et de la modélisation numérique

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