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(H/F) Thèse sur l' Elaboration de nitrures et carbures de métaux de transition nanostructurés à partir de clusters métalliques. Application en catalyse hétérogène.

Cette offre est disponible dans les langues suivantes :
Français - Anglais

Date Limite Candidature : mardi 24 mai 2022

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Informations générales

Référence : UMR6226-FRATES-003
Lieu de travail : RENNES
Date de publication : mardi 12 avril 2022
Nom du responsable scientifique : Franck Tessier
Type de contrat : CDD Doctorant/Contrat doctoral
Durée du contrat : 36 mois
Date de début de la thèse : 1 septembre 2022
Quotité de travail : Temps complet
Rémunération : 2 135,00 € brut mensuel

Description du sujet de thèse

Ce projet vise à développer des synthèses innovantes pour préparer des nitrures et carbures de métaux de transition (dopés ou non-dopés) nanostructurés à partir de précurseurs à clusters. De tels matériaux présentent de l'intérêt en catalyse hétérogène, en particulier pour l'activation de petites molécules telles que la réaction de déplacement eau-gaz (WGS) : CO + H2O = CO2 + H2.
La réaction WGS est utilisée dans les piles à combustible non stationnaires pour transformer le monoxyde de carbone (CO) toxique pour la membrane cellulaire en CO2 inerte pour la membrane. De plus, l'hydrogène (H2), généré par WGS à partir de la vapeur d'eau, peut être réutilisé pour le fonctionnement de la pile à combustible. Actuellement, cette réaction est catalysée par des métaux nobles, tel le platine. Depuis quelques années, il existe un regain d'intérêt pour trouver des alternatives à ces métaux nobles très chers et rares répertoriés comme matières premières critiques. Plusieurs groupes ont étudié la synthèse de nouveaux catalyseurs bon marché, parmi lesquels les carbures/nitrures de métaux de transition, et en particulier ceux de molybdène, tels que Mo2C et Mo2N [1]. Cependant, à ce jour, leurs propriétés catalytiques n'atteignent pas celles du platine. Nos résultats préliminaires ont démontré la faisabilité de la réaction chimique entre un cluster et l'ammoniac pour former des nitrures et via un agent biosourcé des carbures ainsi que l'intérêt de ces composés nanostructurés pour la réaction WGS [2].
Le (la) candidat(e) travaillera à la synthèse de carbures et de nitrures sous forme de particules de tailles et de morphologies contrôlées grâce à l'utilisation de clusters métalliques comme précurseurs ainsi que sur leurs caractérisations fines, tout en collaborant avec les laboratoires partenaires. Une attention particulière sera portée aux caractérisations physico-chimiques des différents produits depuis le niveau précurseurs (clusters) jusqu'aux étapes nitrures/carbures avant et après essais catalytiques, afin d'étudier leur vieillissement. Un lien sera établi entre les performances catalytiques des différents carbures/nitrures de métaux de transition et leurs propriétés structurales à travers un travail de modélisation en collaboration avec le LIPhy. Ces matériaux (supportés ou non) seront testés en catalyse hétérogène au LSFC.
Références:
[1] J.S.J. Hargreaves, Coord. Chem. Rev., 2013, 257, 2015-2031
[2] K. Guy, F. Tessier, H. Kaper, F. Grasset, N. Dumait, V. Demange, M. Nishio, Y. Matsushita, Y. Matsui, T. Takei, D. Lechevalier, C. Tardivat, T. Uchikoshi, N. Ohashi, S. Cordier, Chem. Mater. 2020, 32, 6026-6034

Contexte de travail

Cette thèse s'inscrit dans le cadre du projet ANR MENIHR (2021-2025) entre l'Institut des Sciences Chimiques de Rennes (ISCR-UMR 6226 CNRS-UR1), le Laboratoire de Synthèse et Fonctionnalisation des Céramiques (LSFC-UMR 3080 CNRS-Saint-Gobain) de Cavaillon et le Laboratoire Interdisciplinaire de Physique (LIPhy-UMR 5588 CNRS-Université Grenoble Alpes).

Ces travaux pourront faire l'objet de partenariats avec le Laboratoire LINK (Tsukuba, Japon) dans la mesure où la situation sanitaire le permettra.

Contraintes et risques

Aucune contrainte ni risque particulier.

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