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H/F CDD 36 mois Thèse de doctorat SIMaP ED I-MEP2 UGA Nouveaux liquides de spins quantiques

Cette offre est disponible dans les langues suivantes :
Français - Anglais

Date Limite Candidature : jeudi 2 juin 2022

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Informations générales

Référence : UMR5266-MATVEL-005
Lieu de travail : ST MARTIN D HERES
Date de publication : jeudi 28 avril 2022
Nom du responsable scientifique : Matias VELAZQUEZ
Type de contrat : CDD Doctorant/Contrat doctoral
Durée du contrat : 36 mois
Date de début de la thèse : 1 octobre 2022
Quotité de travail : Temps complet
Rémunération : 2 135,00 € brut mensuel

Description du sujet de thèse

Parvenir à réaliser un matériau dont l'état magnétique fondamental soit un liquide de spins quantique parfait constitue l'un des objectifs les plus excitants de la science des matériaux actuelle, à la fois pour les progrès scientifiques et le développement de technologies quantiques qu'il rendrait possibles [1]. En effet, un tel état fondamental, tout à fait inhabituel et qui défie le paradigme de Landau des transitions de phases à brisure de symétrie, se caractérise par une intrication quantique à longue portée des spins, sans mise en ordre magnétique à longue distance. Prédites dès les années 1970 [2,3], les percées expérimentales dans ce domaine ne datent que d'une quinzaine d'années, grâce notamment à la découverte d'une telle propriété dans la Herbertsmithite, une solution solide de composition ZnxCu4-x(OH)6Cl2. Lorsque x=1, du fait de sa structure cristallographique particulière, ce composé est devenu l'archétype du liquide de spins quantique basé sur la frustration géométrique permise par un réseau de Kagomé dans un système de Heisenberg bidimensionnel antiferromagnétique. Ses propriétés sont débattues sur le plan théorique, et les études expérimentales n'ont pas encore permis de discriminer sans ambiguïté les différents scénarios possibles. Or pour qualifier expérimentalement un liquide de spin quantique, il est nécessaire de disposer de monocristaux. Le défi actuel majeur dans ce système consiste à les obtenir avec une composition proche de la stœchiométrie ZnCu3(OH)6Cl2 et avec un taux de désordre d'antisite le plus faible possible. En effet, les cations Cu2+ se substituant aux cations Zn2+ entre les plans Kagomé produisent une contribution magnétique qui impacte le liquide de spin quantique d'une manière encore incomprise. Pour optimiser le procédé de croissance cristalline dans le but d'obtenir de plus grandes dimensions et qualité de cristaux, il faut d'une part mieux comprendre la thermodynamique d'équilibre de la solution aqueuse, d'autre part identifier les mécanismes de la croissance cristalline.
[1] L. Balents, Nature, 464, 199 (2010).
[2] P. W. Anderson, Mater. Res. Bull., 8 (1973) 153.
[3] P. W. Anderson, Science, 235 (1987) 1196.

Missions

- Contrôler la composition des cristaux ZnxCu4-x(OH)6Cl2 à structure Herbertsmithite avec x=0.9-1.1 ;
- Contrôler le désordre d'antisite dans le réseau de Kagome 2D de la Herbertsmithite monocristalline ZnCu3(OH)6Cl2 ;
- Élaborer de nouveaux monocristaux dans cette famille de composés, à teneur isotopique naturelle, deutérés ou enrichis 17O ;
- Élaborer de nouveaux monocristaux dans cette famille de composés avec d'autres cations divalents diamagnétiques à la place du Zn2+ ;
- Optimisation du procédé et identification des mécanismes de croissance cristalline pour une obtention de cristaux à défauts ponctuels contrôlés qui soient de réels liquides de spins quantiques bidimensionnels.

Activités

- Synthèse et croissance en solution aqueuse à T, pH et sursaturation optimisés par des calculs thermodynamiques (Phreeqc) validés par des caractérisations Raman in situ de la solution ;
- Caractérisations chimiques, structurales, magnétiques, de surface, par diverses méthodes de diffraction des rayons X de laboratoire et synchrotron (micro-Laue et micro-XRF), de microscopie à force atomique (AFM), de microscopie optique à contraste interférentiel différentiel ou total (DIC/TIC), d'imagerie par spectroscopie LIBS, de mesures de susceptibilité magnétique ;
- Calculs d'équilibre thermodynamique du liquidus et du solidus associés à la teneur en Zn par DFT et méthode Calphad complétées par des mesures ciblées de calorimétrie en solution, dans le but d'optimiser le profil de température des fours de croissance cristalline à trois zones de chauffage indépendantes ;
- Exploration de nouvelles voies de synthèse par synthèse préalable de réactifs indisponibles sur le marché et permettant de baisser les températures de croissance cristalline ;
- Développement de méthodes de caractérisation in situ de l'interface de croissance (DIC/TIC, AFM) dans le but d'identifier les mécanismes de croissance et de les relier aux calculs Phreeqc.

Contexte de travail

Le laboratoire SIMaP, Science et Ingénierie des Matériaux et leurs Procédés (UGA-CNRS-Grenoble INP), recrute un doctorant (36 mois), sur contrat doctoral de l'ED I-MEP2 de l'Université Grenoble Alpes. Le poste, basé à Saint Martin d'Hères (38), est à pourvoir à partir d'octobre 2022. Le SIMaP possède des expertises reconnues au niveau international en croissance cristalline et en thermodynamique appliquée à l'optimisation des procédés. Le/la doctorant/e sera en charge des activités précisées ci-dessus et bénéficiera de l'encadrement scientifique de chercheurs et ingénieurs CNRS, ainsi que du support technique de l'unité et de temps d'accès au synchrotron (ESRF). Le thème de recherche proposé s'inscrit dans une série de financements ANR et CNRS réguliers depuis 10 ans, et un contexte international marqué par une très forte compétition entre les groupes états-uniens, canadiens et français, pour comprendre la physique du liquide de spin quantique dans la Herbertsmithite. Par conséquent, il/elle sera fortement incité/e à présenter les résultats de ses travaux dans des conférences nationales et internationales, et à évoluer dans le cadre plus général d'un réseau de collaborations solides pour les mesures de susceptibilité magnétique et de RMN, le suivi Raman in situ de la synthèse, les bases de données thermodynamiques pour les calculs Phreeqc, l'imagerie par spectroscopie LIBS, les caractérisations avancées par microdiffraction Laue et microfluorescence de rayons X (sur la ligne BM32), la diffusion neutronique inélastique, la mise en forme des cristaux, les caractérisations AFM, la calorimétrie en solution et le suivi in situ de la croissance cristalline.

Compétences attendues
Bonnes connaissances en thermodynamique et physicochimie des solutions aqueuses, science des matériaux.
Des connaissances complémentaires en physique de la croissance cristalline constitueront un plus.
Intérêt prononcé pour le travail expérimental.

Contraintes et risques

Travail en boîte à gants, travail au chalumeau.
Contraintes règlementaires en vigueur. Aucun risque.

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