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Membranes nano-catalytiques innovantes duales : Capture et transformation intensifiée du CO2 en molécules d'intérêt (H/F) - M/F

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Informations générales

Référence : UMR5069-DANPLA-001
Lieu de travail : TOULOUSE
Date de publication : mardi 28 avril 2020
Nom du responsable scientifique : Directeur de thèse : Montserrat Gómez. Co-encadrants : Daniel Pla, Jean-Christophe Remigy et Jean-François Lahitte.
Type de contrat : CDD Doctorant/Contrat doctoral
Durée du contrat : 36 mois
Date de début de la thèse : 1 octobre 2020
Quotité de travail : Temps complet
Rémunération : 2 135,00 € brut mensuel

Description du sujet de thèse

Le développement de procédés chimiques efficaces pour transformer les gaz à effet serre (GES) reste un défi pour la communauté scientifique et de nouvelles stratégies sont requises, en particulier impliquant des procédés catalytiques innovants pour la transformation des GES en produits à valeur ajoutée. Les technologies de capture du CO2 sont actuellement bien identifiées mais le coût énergétique associé reste important. Ce projet de thèse vise à former un(e) doctorant(e) de haut niveau dans un sujet multidisciplinaire concernant la conversion du CO2 en produits d'intérêt pharmacologique sur la base de l'expérience dans le design de nano-catalyseurs[1] et de membranes polymériques des laboratoires impliqués dans le projet,[2] le LHFA et le LGC.
Ainsi, ce projet vise la conception d'un système catalytique innovant constitué de membranes polymériques présentant des propriétés duales : capture du CO2 (grâce à la fonctionnalisation des membranes par des polyamines) et réactivité du CO2 avec des substrats organiques (grâce aux nanoparticules métalliques (MNP) immobilisées dans ces membranes).[3] En prenant en compte les contraintes liées à la réaction chimique et aux transferts de matière et de chaleur, l'objectif est de développer un Contacteur Membranaire Catalytique à Fibres Creuses (CMCFC), nouvelle technologie économe en énergie, atteignant une capacité de production importante pour la transformation du CO2 en hétérocycles d'intérêt pour des applications en Chimie Fine, notamment dans le secteur pharmaceutique. Pour la conception d'un réacteur membranaire catalytique performant, des MNP immobilisées dans un gel de polymère greffé seront utilisées, tout en privilégiant les métaux peu onéreux.

Nous ciblons la synthèse d'oxazolid(in)ones dont l'intérêt pour la synthèse de médicaments (antibiotiques : linézolide,[4] posizolide ; anticoagulants : rivaroxaban) est évident. Pour cela, nous proposons l'étude de la réactivité des aziridines et des dérivés propargyliques, en utilisant du CO2, qui sera activé par les amines polymériques greffées sur la membrane, en présence de catalyseurs de type acide de Lewis (comme le Cu, Co, Ni), afin d'améliorer la réactivité des réactifs et également contrôler la sélectivité des processus (chimio- et régio-sélectivité). Cette approche évite l'utilisation de réactifs coûteux à base d'halogènes ou d'époxydes avec une portée de substrats et de conditions limitées. De même, des hydrogénations stéréo-sélectives catalysées par des MNPs (M = Ni, Pd, Pt) sont envisagées pour la synthèse d'hétérocycles saturés,[5] étapes clés pour la préparation de certains médicaments. Les systèmes catalytiques à base de membranes catalytiques seront caractérisés par les techniques conventionnelles (IR, SEM, TEM, ICP, TGA), ainsi que par des techniques analytiques employées pour l'évaluation des réactions catalytiques (GC, HPLC, MS, NMR).


Références
[1] a) I. Favier, D. Pla, M. Gómez, Chem. Rev. 2020, 120, 1146; b) G. Garg, S. Foltran, I. Favier, D. Pla, Y. Medina-González, M. Gómez, Catal. Today 2019, doi: 10.1016/j.cattod.2019.01.052; c) I. Favier, M.-L. Toro, P. Lecante, D. Pla, M. Gómez, Catal. Sci. Technol. 2018, 8, 4766; d) T. Dang-Bao, C. Pradel, I. Favier, M. Gómez, Adv. Synth. Catal. 2017, 359, 2832; e) A. Reina, I. Favier, E. Teuma, M. Gómez, AIChE J. 2019, 65:e16752, 11 pp; f) A. Reina, I. Favier, C. Pradel, M. Gómez, Adv. Synth. Catal. 2018, 360, 3544; g) A. Reina, A. Serrano-Maldonado, E. Teuma, E. Martin, M. Gómez, Catal. Commun. 2018, 104, 22.
[2] a) Y. Gu, I. Favier, C. Pradel, D. L. Gin, J.-F. Lahitte, R. D. Noble, M. Gómez, J.-C. Remigy, J. Membr. Sci. 2015, 492, 331; b) Y. Gu, P. Bacchin, J. F. Lahitte, J. C. Remigy, I. Favier, M. Gómez, D. L. Gin, R. D. Noble, AIChE J. 2017, 63, 698; c) M. López-Viveros, I. Favier, M. Gómez, J.-F. Lahitte, J.-C. Remigy, Catal. Today 2020, doi: 10.1016/j.cattod.2020.04.027.
[3] Z.-Z. Yang, L.-N. He, S.-Y. Peng, A.-H. Liu, Green Chem. 2010, 12, 1850.
[4] M. G. Russell, T. F. Jamison, Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 7678.
[5] E. Klabunovskii, G. V. Smith, Á. Zsigmond, Heterogeneous enantioselective hydrogenation, Vol. 31, Springer, 2007.

Contexte de travail

Ce projet sera développé à Toulouse dans le cadre de la collaboration que les deux laboratoires, LHFA et LGC, maintiennent depuis 2012 ; il sera financé par le CNRS (Mission pour les Initiatives Transverses et Interdisciplinaires, MITI). Cette thèse offre au/à la candidat/e une formation multidisciplinaire à la frontière entre la Chimie et le Génie Chimique, qui débouchera sur un(e) docteur capable de s'intégrer dans des laboratoires de recherche, que ce soit dans le milieu universitaire ou l'industrie dans des domaines interdisciplinaires d'intérêt tels que la chimie verte et l'intensification des procédés durables. Pour plus de renseignements, visitez : http://www.lhfa.cnrs.fr/ ; http://lgc.cnrs.fr/

Contraintes et risques

Pour la réalisation de ce travail de thèse, il n'y a pas de risques ou contraintes particulières, autres que les classiques d'un laboratoire expérimental de synthèse, catalyse et génie chimique. Des formations de sécurité génerales et spécifiques au travail à développer sont mises en place.

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